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Agrégats libres et nanoparticules

Cette activité est basée sur la thermodynamique et la réactivité des nanoparticules libres. Les outils sont la spectrométrie de masse à haute résolution, ainsi que des sources d’agrégats et de molécules pour une large gamme de systèmes très faiblement ou plus fortement liés, de masses allant de quelques Da à plusieurs MDa. Des bains thermiques, pièges à ions, cellules à collisions et lasers serviront à la thermalisation et à l’excitation des nano particules.

La calorimétrie utilise l’excitation par collision dans un piège à radio fréquence [1]. Nous étudions les transitions de phase d’agrégats d’eau sélectionnés en taille avec des porteurs de charge variables. Les activités de calorimétrique sont intégrés dans une collaboration avec le groupe de B. v. Issendorff à Freiburg [ 2,3, 4, 5].

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Fig. : L’énergie interne des agrégats en fonction de la température du bain thermique [1]. Les symboles ouverts et pleins indiquent deux ensembles de données indépendants. La ligne grise désigne la courbe calorifique de la glace macroscopique. La pente de la courbe calorifique des agrégats protonés augmente à 133 K et indique une transition de phase. Ces résultats obtenu au LAC sont compareés à ceux mesurés à Freiburg par calorimétrie de photo fragmentation pour (H2O)48¯ (courbe pointillée) [2]. Au-dessus de 155 K, laes températures des agrégats devient inférieure à celle du bain thermique à cause d’un refroidissement par évaporation.

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Les réactions chimiques d’agrégats libres sont investigues dans une cellule dans laquelle les agrégats et les gaz de réaction sont à vitesses, températures et de pressions bien définies et variable. En collaboration avec le groupe théorique de Hai-Ping Cheng, de Floride, nous avons étudié l’absorption d’azote sur les petits agrégats d’argent avec et sans oxygène chimisorbée, dépendant en fonction de la pression d’azote. La comparaison entre calculs et expérience a confirmée les structures de ces particules comme identifiées dans le groupe Manfred Kappes à Karlsruhe [CPL 355, 355 (2002)] , tout en a révélant le rôle important de l’état de charge pour la structure et pour le transfert d’électrons entre agrégats et l’oxygène [6].



[1] M. Schmidt and B. von
Issendorff, The Journal of Chemical Physics 136, 164307 (2012).

[2] C. Hock, M. Schmidt, R. Kuhnen,
C. Bartels, L. Ma, H. Haberland, and B. v. Issendorff, Phys. Rev.
Lett. 103, 073401 (2009).

[3] C. Hock, C. Bartels, S. Straßburg, M. Schmidt,
H. Haberland, B.v. Issendorff, and A. Aguado, Phys. Rev. Lett. 102, 043401 (2009).

[4] C. Hock, S. Straßburg, H. Haberland, B.v.
Issendorff, A. Aguado, and M. Schmidt, Phys. Rev. Lett. 101,
023401 (2008).

[5] F. Calvo, D.J. Wales, J.P.K. Doye, R.S. Berry,
P. Labastie, and M. Schmidt, Europhys. Lett. 82, 43003 (2008).

[6] Y.-N.
Wu, M. Schmidt, J. Leygnier, H.-P. Cheng, A. Masson, and C. Bréchignac, J.
Chem. Phys. 136, 024314 (2012).

Membres

Catherine Bréchignac
Jérôme Leygnier
Martin Schmidt

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